بررسی نقش ساختاری و کاتالیزوری CeO2 و ZrO2 در بهبود عملکرد کاتالیزورهای مبتنی بر چارچوب‌های فلزی-آلی (MOF) در فرایند هیدروژن‌دارکردن CO2 به متانول

نوع مقاله : پژوهشی اصیل

نویسندگان

دانشگاه تربیت مدرس

چکیده
موضوع تحقیق: کاتالیزور‌های چندجزئی مبتنی بر چارچوب‌های فلزی-آلی ZIF-8 با افزودنی‌های مختلف مانند اکسیدسریم (CeO2) و اکسیدزیرکونیوم (ZrO2) به‌صورت متمایز توسعه داده شده‌اند تا نقش اکسیدهای فلزی در ترکیب با چارچوب‌های فلزی-آلی در تبدیل CO2 به متانول مورد بررسی قرار گیرد. هدف از این تحقیق بررسی نحوه تعامل این اکسیدهای فلزی با ZIF-8 و تأثیر آن‌ها در بهبود عملکرد کاتالیزوری برای تبدیل کارآمد CO2 به متانول است، که این فرایند به‌ویژه در کاهش گازهای گلخانه‌ای CO2 و تولید سوخت‌های تجدیدپذیر از اهمیت بالایی برخوردار است.
روش تحقیق: ویژگی‌های ساختاری، فیزیکی و شیمیایی کاتالیزور‌های سنتزشده با استفاده از مجموعه‌ای از فنون پیشرفته مانند XRD، FT-IR، BET، SEM، TGA، TPR و H2/CO2 TPD به‌دقت مورد تحلیل قرار گرفت. برخلاف بسیاری از مطالعات پیشین که بر تأثیر یک نوع اکسید تمرکز داشتند، این کار تأثیر مقایسه‌ای دو اکسید کلیدی را در نمونه‌های متمایز و پایه کاتالیزوری یکسان با توجه به فنون پیشرفته یادشده آشکار کرده است. اکسیدسریم (CeO2) نقش کلیدی در سامانه کاتالیزوری ایفا می‌کند، زیرا مکان‌های بازی قوی ایجاد می‌کند که برای فعال‌سازی CO2 ضروری هستند. همچنین، اکسیدسریم به تشکیل حالات اکسایش مختلف (Ce3+ وCe4+ ) کمک می‌کند که باعث افزایش قابلیت کاهش کاتالیزور و افزایش سطح ویژه آن می‌شود. در همین حال، اکسیدزیرکونیوم (ZrO2) به‌طور قابل‌توجهی پراکندگی مکان‌های فعال در ساختار کاتالیزور را بهبود می‌بخشد، که منجر به افزایش تعداد مکان‌های فعال در دسترس برای فرایند هیدروژن‌دار کردن CO2 می‌شود. علاوه بر این، عملیات حرارتی کنترل‌شده برای بهبود تشکیل و توزیع این مکان‌های فعال اعمال شد که در نهایت منجر به بهبود عملکرد کاتالیزوری کلی شد.
نتایج اصلی: حضور اکسیدسریم با ایجاد مکان‌های بازی فعال‌تر و فراوان‌تر باعث بهبود تبدیل CO2 به متانول می‌شود. از طرف دیگر، اکسیدزیرکونیوم با بهبود پراکندگی مکان‌های فعال در سطح کاتالیزور، باعث افزایش گزینش‌پذیری متانول می‌شود. این دو اکسید فلزی نقش مکملی در بهبود کارایی و گزینش‌پذیری کاتالیزور‌های مبتنی بر ZIF-8 در هیدروژن‌دارکردن CO2 به متانول دارند. اثر هم‌افزایی این اکسیدها باعث می‌شود که کاتالیزور مؤثرتر عمل کند و فرایند تبدیل CO2 به‌طور کارآمدتری انجام شود.

کلیدواژه‌ها

موضوعات

عنوان مقاله English

Investigating the structural and catalytic role of CeO2 and ZrO2 in improving the performance of MOF-based catalysts in CO2 hydrogenation to Methanol

نویسندگان English

Mahdi Pourmand
Ali Haghtalab
Tarbiat Modares University
چکیده English

Research subject: Multi-component catalysts based on metal-organic frameworks (ZIF-8), combined with various additives such as cerium oxide (CeO2) and zirconium oxide (ZrO2), have been developed separately to investigate the role that metal oxides, in combination with metal-organic frameworks, play in the conversion of CO2 to Methanol. The study seeks to explore how these metal oxides interact with ZIF-8 and contribute to improving the catalytic performance for the efficient conversion of CO2 into Methanol, which is an important process for reducing CO2 emissions and producing renewable fuels.
Research approach: The structural, physical, and chemical properties of the synthesized catalysts were meticulously analyzed using a variety of advanced techniques. These included XRD, FT-IR, BET, SEM, TGA, TPR, and H2/CO2 TPD. Unlike earlier studies focusing on a single oxide, this work highlights the comparative effect of two key oxides within the same catalytic framework using advanced characterization techniques. Cerium oxide (CeO2) plays a pivotal role in the catalytic system by creating strong basic sites, which are essential for activating CO2. It also facilitates the formation of different oxidation states (Ce3+ and Ce4+), which enhance the reducibility of the catalyst and increase its specific surface area. Meanwhile, zirconium oxide (ZrO2) significantly improves the dispersion of active sites within the catalyst structure, which leads to an increase in the number of active sites available for the CO2 hydrogenation process. Moreover, a controlled thermal treatment was applied to refine the formation and distribution of these active sites, resulting in an overall enhancement in catalytic performance.
Main results: The presence of cerium oxide improves the conversion of CO2 to Methanol by introducing more abundant and active basic sites, which facilitate the reaction. On the other hand, zirconium oxide improves the dispersion of active sites across the catalyst surface, leading to a significant increase in Methanol selectivity. These two metal oxides, when used in combination, play complementary roles in improving both the efficiency and selectivity of ZIF-8-based catalysts in the hydrogenation of CO2 to Methanol. The synergistic effect of these oxides makes the catalyst more effective, allowing for a more efficient CO2 conversion process.

کلیدواژه‌ها English

CO2 hydrogenation
multi-component catalyst
MOF Structure
CeO
ZrO2

  • تاریخ دریافت 13 مرداد 1404
  • تاریخ بازنگری 15 شهریور 1404
  • تاریخ پذیرش 15 شهریور 1404
  • تاریخ اولین انتشار 09 خرداد 1405
  • تاریخ انتشار 09 خرداد 1405